独自徘徊相比李四光运筹帷幄的地质学科学才能，他对当官素来缺乏兴趣，更没有官场人士必备的复杂心机。 这在他代理中央大学校长一事上最早得以体现。
1932年7月6日，面对一年内接连换了5个校长的中央大学，行政院特设中央大学整理委员会，蔡元培被聘为委员长，顾孟余、李四光、周鲠生、俞大维、竺可桢、钱天鹤、张道藩、罗家伦和谭伯羽等为委员。 7月18日，行政院聘任李四光为委员会副委员长，同日，蔡元培提名李四光为中央大学校长。 7月20日，蔡元培致电李四光，请他速从北平南下接事，李四光同意一周内即赴南京出任副委员长，但他特别强调其并非“代校长”，只是执行委员会各项计划，待校长正式任命他人后，自己仍继续从事研究工作。
7月28日，李四光抵达南京，以其著名学者身份和薄弱政治背景，受到中央大学学生的热烈欢迎。 他态度谦逊，表示需赴上海和蔡元培商妥各院长及系主任人选后才能进行实际的整理工作。
最初尚属顺遂，李四光每日在校办公，主要进行准备工作，如确定学生甄别委员和各学院院长人选，考虑重新聘请教授事宜。 他极为谨慎，从不独裁整理事务，常到上海和蔡元培商量，并希望蔡元培来南京统筹。 但是，李四光逐渐发现中大是个烫手山芋，整理工作很不顺畅，首要问题就是教授的消极抵抗。
段锡朋代理校长时，中央大学曾向62位教授颁发了下一学年聘书，照例应聘者应于一月内交还聘书，不应聘者也应退还聘书。 但时至李四光代理期间，仅有20人送来聘书，致使教授聘任工作受到严重阻碍。 这背后的深层原因，是中央大学因学生“驱段”而被解散时，教职员连同解聘。 相当一部分教授非常不满，教授的对立情绪在学校进行整理期间仍然延续，李四光执行中大整委会决议的合法性因而也受到牵连——颇受质疑。
8月10日，蔡元培致函其他委员，称李四光因“实施甚为困难”，已向行政院提出辞去副委员长职务，蔡元培也准备辞去委员长一职，并请所有委员集体辞职。 当天，蔡元培代表所有委员向行政院长汪精卫提请辞职。 8月23日，行政院会议决议，准予蔡元培等辞去整理委员会委员、李四光辞去代理校长的职务。
李四光首先是一名学者，他没有能力和经验应付此时中央大学复杂的局面。 他在致胡适的信函中，袒露了自己的抑郁心绪：“关于中大事，惭愧极了。 我不能整理，也觉得无法整理。 一面是整委会，一面是老教授，一面是政府，一面是学生，四把尖刀好像都集中在我一个人身上。 ”“到南京上任后，终日活埋在人丛祸结中，找不到一条出路。 我想我是什么人，哪会干这种玩意儿，误人害己，罪恶难逃，想来想去，终只有辞职一途。 ”
做官不成，但是做学问，却是李四光擅长并热爱的。 而作为地质学家，李四光的理论建树是多方面的。 其中最为卓著的，首先是人所共识的古生物蜓科鉴定法。
蜓，是一种潜海的单细胞动物，栖于海底，靠丝状伪足伸缩爬行，由于外壳酷似纺锤，国外称之为“纺锤虫”，最早出现于石炭纪初期，曾广泛分布于世界各地，种属繁衍甚多，到二叠纪末期绝迹。 我国石炭二叠纪地层分布很广，对比研究各种各样蜓化石的形态和特征，确定它们种属演化的关系，是详细划分石炭二叠纪含煤地层，寻找和开发煤炭资源不可缺少的一种可贵依据。
所谓石炭二叠纪，是地质年代石炭纪与二叠纪的合称。 石炭纪是主要造煤时代，分为早、中、晚三世。 二叠纪分为早、晚两世。 近代世界对于蜓科化石的研究仅有几十年历史，某些外国学者曾在19世纪前后到中国做过一番零星调查，由于他们占有的标本有限，所居层位也不系统，得出的结论很难说明问题。 可见，当时国际上对于蜓的研究亦属于薄弱学科。
李四光认为，划分含煤地层是个重要课题。 地层划分不清，就不可能推知矿产生成规律，而要解决这个问题，必须首先研究保存在地层中的古生物演变历史。 据此，深入开展蜓科研究，探讨蜓科鉴定方法，对全国和世界煤田的科学开采来说，极其重要和迫切。 他觉得有责任、有义务承担这项填补世界空白的系统研究工程。
毫无疑问，这项工程复杂而艰巨，仅就微体鉴定而言，就需要将标本从若干不同方向切成薄片，磨到约十分之几毫米的厚度，再放到显微镜下观察分析，从中辨别古生物体的内部结构形态。
李四光一头埋在了这项繁难的研究工作之中。
我国北部煤炭资源丰富。 为实地了解资源分布情况，李四光多次带领学生到河北南部的六合沟煤矿进行实习，此后又赴山西、河南、山东等省开展煤田地质调查，先后采集了诸多标本，主要是石炭二叠纪地层中所含的微体古生物蜓科化石标本。
经过长期刻苦钻研，李四光连续取得可喜的阶段性成果，几年之间分别发表了《蜓蜗鉴定法》《蜓蜗的新名词描述》《山西东北平定盆地之蜓蜗》和《葛氏蜓蜗及其在蜓蜗族进化程序上之位置》等多篇学术价值巨大的论文。 在这些论文中，李四光没有沿用“纺锤虫”这个名称，出自对“纺锤虫”壳架构造特征的考虑，创新命名为“蜓蜗”，意为“蜗状之蜓”。 此后，他又感到从古生物学上讲，“蜓”是原生动物门伪足纲有孔虫目的一个科，为直接称呼这类古生物，干脆把“蜓蜗”改称“蜓科”，这个称谓从此在国际古生物学界一直沿用至今。
李四光通过大量蜓科化石的鉴定，感到描述繁琐，记载庞杂，茫无头绪。 经过缜密考究，他独创蜓科鉴定的十项标准，按照蜓的主要特征，用相关曲线表示出来，既有定性概念，又有定量概念，同时减少了文字描述的繁琐，提高了鉴定的准确性和科学性。 这十项标准被中外学者全部或部分采用。
为系统概括我国北部蜓科的类型，李四光又将其分成20多个新属，有的新属分别用伯明翰大学鲍尔顿教授、威尔士教授和我国前辈地质学家丁文江和翁文灏命名，旨在感激他们对自己的帮助和尊重他们为科学事业作出的贡献。
关于我国北部石炭二叠纪含炭地层时代的划分问题，学术界长期争论不休。 李四光蜓科研究成果的运用，顺利解决了各种争端，统一了认识观念，推动了地学探查的深入开展。
1927年，李四光把上述成果予以系统归纳，以《中国北部之蜓科》为题由中国地质调查所作为“古生物学专著”公开出版。 这是李四光第一部科学论著，也是一项引人瞩目的重大学科建树，出版后，立即受到其导师鲍尔顿教授及国外有关专家学者的高度重视。
早在1925年，中国地质学会第四届会长王宠佑为纪念其师葛利普，就捐款600元为基金，每二年以其利息订制金质的葛氏奖章，由中国地质学会就对于中国地质学或古生物学之有重要研究或与地质学全体有特大之贡献者授给之，两年一次。
1929年，在中国地质学会第六届年会上，翁文灏和葛利普建议将第三届葛氏奖章授予李四光，奖励他关于蜓科的研究成果，建议得到丁文江、王宠佑、章鸿钊热烈赞同，评议委员会也一致通过。 1931年在北平地质调查所举行的中国地质学会特别会议上，理事长翁文灏主持大会并致辞，宣布李四光因著《中国北部之蜓科》这部古生物学巨著而获奖，指出该专著不仅具有重要的古生物学意义，而且通过这项研究，李四光及其学生赵亚曾成功建立了中国北部石炭纪海相地层的层序。 李四光因事未能出席授奖仪式，由丁文江代为接受。
1931年，伯明翰大学鉴于李四光关于蜓科研究的重大成果，授予其自然科学博士学位。
